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李武研究员课题组在过渡金属碳化物中的反常声子输运上取得研究进展

发布时间:2020-05-11 | 浏览次数:

得益于第一性原理计算工具的普及,近些年来声子输运这一兼具工业应用和基础研究意义的跨学科领域得到了长足的发展。但是,研究对象都局限在半导体/绝缘体这些非金属材料,而对金属中的声子输运却少有涉及。这是因为大家通常认为在金属中(1)在任意温度下声子贡献的热导率可以忽略,电子主导热导率;(2)除了极低温下,电子-声子耦合作用导致的电子-声子散射不会影响声子输运性质。


2018年以来通过第一性原理计算发现了跟这两种认知不同的反常声子输运现象。1)波士顿学院Broido教授及合作者研究了四族(Ti, Zr, Hf)和五族(V, Nb, Ta)碳化物[Phys. Rev. Lett. 121, 175901 (2018)]。四族碳化物的晶格热导率在室温达到70W/mK左右;尽管五族碳化物只有30W/mK左右,但在室温附近电子-声子散射主导晶格热导率,并使其具有反常的弱温度依赖关系。2)李武课题组发现钨单质的晶格热导率在室温高达46W/mK,大概是电子热导率的三分之一。跟五族碳化物一样,电子-声子散射占主导作用,导致晶格热导率也在相当大的温度区间内基本不变[Phys. Rev. B 99, 020305 (Rapid Communication) (2019); npj Comput. Mater. 5, 98 (2019) https://ias.szu.edu.cn/info/1019/4475.htm]。


最近李武课题组发现:六族碳化物WC的晶格热导率在室温可以高达160W/mK,是其电子热导率的三倍,远高于四族、五族及其他六族碳化物,在同位素纯样品中,晶格热导率甚至会进一步提高到250W/mK。同样电子-声子散射占主导作用,使晶格热导率具有反常的弱温度依赖关系。研究发现这几族碳化物迥异的性质跟其电子结构有着显著的关联,四族和五族过渡金属碳化物同属于立方NbCl 结构,四族价电子都处于成键态,费米能刚好处于成键态和反键态的分界点,对应很低的电子态密度(赝带隙)。而五族多一个价电子,这个价电子处于反键态,同时费米能处远离赝带隙,电子态密度很大。这样就导致五族碳化物原子间相互作用小,声学支声子频率低,而光学支声子振动由碳-碳原子主导,差别不大,这样在五族碳化物中出现大的声学支-光学支声子带隙,造成了弱声子-声子散射。而同时大的电子态密度导致了比四族更大的电子-声子散射。至于六族碳化物,具有不同的晶体结构(六方结构), 尽管比四族多了两个价电子,但都处于成键态,类似于四族,费米能也处于成键态和反键态的分界点赝带隙处。这样六族原子间相互作用比四族和五族都大,在WC中,W原子质量比较大,导致WC中也会出现抑制声子-声子散射的大的声学支-光学支声子带隙。而大的相互作用导致了比五族更低的声子-声子散射,同时费米面处在赝带隙导致了比五族更低的电子-声子散射,这就是WC的晶格热导率非常高的原因。而对另外一个六族碳化物MoC,较大的相互作用以及较小的原子质量导致声学支声子频率很高,跟光学支声子间的带隙不足以抑制声子-声子散射,故晶格热导率却只有50 W/mK。


(图:左图是WC的电子和声子热导率,右图是电子态密度)

 

研究结果发表于Materials Today Physics 13, 100214 (2020),标题为“Anomalously large lattice thermal conductivity in metallic tungsten carbide and its origin in the electronic structure”。论文第一作者为Ashis Kundu博士,合作者包括马金龙副研究员(现为华中科技大学教师),维也纳工业大学的J. Carrete研究员和G. Madsen教授。研究工作受国家自然科学基金和深圳市科创委学科布局项目资助。


李武研究员2008年以来一直从事声子输运的研究工作,与合作者开发的开源软件ShengBTE(声BTE)(引用800余次)使无任何拟合参数的第一性原理计算晶格热导率的方法成为主流研究工具,为全世界数百个研究组广泛使用,极大地推动了这一领域的发展。


论文链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2542529320300389