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赵伟课题组在电催化酸性ORR领域取得研究进展

发布时间:2022-12-09 | 浏览次数:

近日,深圳大学高等研究院赵伟副教授课题组在《Chemical Engineering Journal》(影响因子:16.744,中科院大类一区)上发表一篇题为“Electrically Conductive Pt-MOFs for Acidic Oxygen Reduction:  Optimized Performance via Altering Conjugated Ligands” 的研究论文,深圳大学高等研究院是该论文的唯一通讯单位。


质子交换膜氢燃料电池是一种可以高效利用氢能源的化学电池,其由阳极的氢气氧化和阴极的氧气还原两个半反应组成。对于氢燃料电池来说,由于氧化反应速率远远大于还原反应速率,发生在阴极上的氧还原反应(ORR)交换电流密度低,反应动力学过程极其缓慢,是燃料电池总反应的控制步骤,所以阴极催化剂催化剂材料对于整体氢燃料电池的性能至关重要。目前,氢燃料电池中常用的商用催化剂是Pt/C,由 Pt 的纳米颗粒分散到碳粉载体上的担载型催化剂。商业Pt/C在理想的条件下具有非常高的氧还原活性,包括比较正的起始电势和半波电势,以及较大的扩散极限电流。但是,商业Pt/C的稳定性不好,在酸性环境下,经过循环3000次充放电之后就表现出很差的起始电势、半波电势以及较差的极限扩散电流,商业Pt/C所传导的电流值会随时间大幅下降,因此,目前Pt/C催化剂存在的成本与稳定性问题。


在此之前,该课题组合成了一种Co基MOF材料,应用于酸性ORR,获得不错的性能,相关论文见Chemical Engineering Journal, 2022, 430, 132642。基于之前的研究工作,作者合成了新型Pt基二维金属有机框架化合物(Pt-MOFs),并且改变MOF结构中的有机配体,比较了三种Pt-MOFs在酸性环境下ORR反应的性能,发现其中具有Pt-O4配位结构的Pt3(C12N6O6)2 MOF表现最好,其氧还原的半波电位和商业Pt/C催化剂相差无几,循环充放电至少达到20000次(120个小时)以上而几乎没有任何衰减,在酸性环境下表现出极强的稳定性(酸性环境为商业化质子交换膜氢燃料电池的工作环境),结合DFT理论计算,阐明了催化活性位点,以及MOF的有机配体调控优化催化活性的反应机理。


三种Pt-MOFs结构


Pt3(C12N6O6)2 MOF的酸性ORR电化学性能


此项研究得到了国家自然科学基金项目和深圳市面上项目的资助。


本文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894722062799