表面增强拉曼散射（SERS）通常将待测物质吸附于金银等贵金属纳米结构表面，利用百万倍以上的增强拉曼信号而实现的超灵敏检测。SERS技术由于其无需标记、可精准提供分子“指纹”信息、检测周期短等特点，在生命检测、食品安全和环境监测等方面具有广泛应用。但目前可重复的制备方法如传统电化学法、自组装合成或纳米压印光刻技术，得到的SERS基底通常结构均一，若想找寻具有最优拉曼增强效应的纳米结构，往往需要改变条件，大量重复合成与测试，费时费力。

基于此，深圳大学高等研究院李正研究员团队通过双极电化学法，合成一类具有纳米梯度结构的金银混合SERS基底，用于高性能拉曼传感位点的快速筛选（图A）。通过控制驱动电极有效地调控双极电极表面的电场分布，从而实现对双贵金属纳米电镀层的二维形貌调控。实验发现不同比例的金银混合纳米微阵列结构相比纯金或纯银基底结构，拉曼信号增强可达660倍。不同的双极电极几何构型、外加电压与金银盐比例，均会影响最终基底的元素分布与微观形貌梯度。通过面扫描方式，可在二维尺度上快速精准定位具有最优拉曼增强的“热点”区域（图B所示b区域，金银纳米粒径20-30 nm），拉曼信号增强达 108-109倍，而其他位置检测灵敏度会随着外加电场的降低和纳米粒径的增大而逐渐减弱（图B所示c-i）。进一步将这些区域用于对三种取代苯硫酚配体的定量检测中，动态响应浓度区间1 μM至0.5 pM，检测限低至fM级别。该技术既可作为一种快速廉价制备梯度纳米材料的合成方法，又可用于对大量连续合成的光电传感器的高通量优化和筛选，在高灵敏拉曼和荧光增强检测领域具有广泛应用。

该成果以“High-Throughput Surface-Enhanced Raman Scattering for Screening Chemical Sensor Candidates Enabled by Bipolar Electrochemistry”为题，发表于美国化学会著名分析化学与传感器期刊ACS Sensors（IF=7.711，中科院化学/分析化学1区TOP）。高等研究院博士后范三军为论文第一作者，高等研究院本科生王新宇为第二作者，李正研究员为唯一通讯作者，深圳大学高等研究院为第一单位。牛津大学、俄亥俄州立大学研究者协助完成部分工作。该成果得到国家自然科学基金委、广东省教育厅、广东省基础与应用基础研究基金委，以及深圳市科创委项目的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acssensors.2c00137