2024年5月6日，深圳大学高等研究院秦磊研究员团队在经典材料化学期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》上发表了题为“Empowering the Potassium-Sulfur Battery with Commendable Reaction Kinetics and Capacity Output by Localized High-Concentration Electrolytes”的研究论文。该工作聚焦电解液调控工艺，率先将一种基于醚类溶剂的局部高浓度电解液（LHCE）用于高能量密度钾-硫（K-S）电池中，该电解液配方可显著降低中间产物多硫化物在电解液中的溶解性，因而多硫化物的穿梭效应得到有效抑制，并可明显提升正负极与电解液间的界面反应动力学特性。深圳大学高等研究院秦磊研究员为该文章的共同通讯作者，深圳大学高等研究院为第二完成单位。
构建成本低、具有高理论比能量的K-S电池是极具应用前景的大规模储能体系候选之一。然而，由于正极氧化还原中间体（多硫化物）的溶解和穿梭效应，以及高活泼性K金属负极在传统电解液中缺乏稳定的钝化保护层，极大限制了K-S电池的实际化应用前景。在研究团队所设计的LHCE体系中，非溶剂化和自身对多硫化物稳定的高氟代醚作为共溶剂可对电解液溶剂化结构进行精细调控。溶解度实验测试表明，通过降低游离的醚类主溶剂分子数量，可以有效地抑制S电极放电中间产物多硫化钾的溶解；同时由于LHCE溶剂化鞘内壳中阳离子-阴离子相互作用的增强，利于在K负极表面构建富含无机组分、阴离子分解衍生的固体电解质中间相（SEI），有望打破常规低浓度电解液中的动力学和可逆性限制，激活并加速S⇌K2S3之间的高效电化学反应，从而提高S利用率和正极的容量输出。而进一步的电池失效分析表明，目前所设计的醚类LHCE体系中，醚类主溶剂与金属K间有限的相容性易导致负极发生严重的共溶剂降解，同时反应副产物在S正极端随循环进行而发生不可避免地积累也会损害电池的可逆容量表现，因此后期研究工作的重点之一在于寻找更为稳定合适的主溶剂来构建LHCE体系。尽管如此，该工作利用LHCE特有的“高浓贫液”的溶剂化结构设计、及对S电极端中间产物多硫化钾溶解度极限的控制，克服了基于常规低浓度电解液的K-S电池中存在的反应动力学障碍及容量输出限制，体现了电解液设计的重要性，并可加深人们对于K-S电池工作机理的认知。
该研究得到了国家自然科学基金委（52301280）、博士后HWYC计划等项目资助。
论文原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.3c19583
图1 文章概要图。
