保温瓶的任务是保持热量，但有时人们想要达到相反的效果：计算机芯片会产生热量，必须尽快散发热量，以免温度过高损坏芯片。这需要具有良好的导热性能的特殊材料。

深圳大学高等研究院李武课题组，在高导热材料探索方面取得重要研究进展。他们发现金属氮化钽（TaN）具有超高热导率，在室温可以高达1000W/mK，这高于任何其他已知的金属材料。研究结果发表于《物理评论快报》[Phys. Rev. Lett. 126, 115901 (2021)]，标题为“Ultrahigh Thermal Conductivity of θ-Phase Tantalum Nitride”。 论文第一作者为课题组Ashis Kundu博士，通讯作者为李武研究员，合作者包括杨小龙博士，马金龙副研究员（现为华中科技大学教师），犹他大学的冯天力教授，普渡大学的RUAN Xiulin教授，维也纳工业大学的J. Carrete研究员和G. Madsen教授。该研究工作受到了国家自然科学基金以及深圳市科创委学科布局项目的资助。

图：氮化钽，金刚石，砷化硼和银的热导率。

为了能够识别这种破纪录的材料，他们首先必须分析在原子层面上哪些过程在此类材料的热传导中起作用。基本上，热量在材料中传播有两种载体。首先，电子会带走能量，这是良好电导体中的主要载体。其次，通过声子，也就是材料中的集体晶格振动。在非金属材料，通过这些振动的传播进行的热传导通常起主导性作用。

电子和声子都不会完全不受阻碍地通过材料传播，有多种机制可以减慢热能的传播。电子和声子可以相互作用，可以互相散射，它们也可以被材料中的不规则物质阻止。在某些情况下，元素的不同同位素共存甚至可以极大地限制热传导。这时原子的质量并不完全相同，这会影响材料中原子的集体振动行为。

尽管我们都有热金属板上烫手的日常经验，但是金属通常具有中等的热导率。已知导热系数最高的金属是银–仅占最好的导热材料金刚石导热系数的一小部分。但是钻石很昂贵，而且很难加工。

通过详尽的理论分析和计算机模拟，李武课题组和合作者最终成功地确定了氮化钽的六方晶系θ相这样一种合适的材料。钽是特别有利的，因为几乎没有任何不同的同位素。天然钽中几乎有99.99％是同位素钽181。氮化钽的六方晶系θ相具有金属性，其特殊的声子色散和电子结构抑制了导热声子与其他声子以及电子的相互作用，而正是这些相互作用抑制了其他材料中的导热性能。因此，θ相的氮化钽结合了几个重要的优点，使其成为一种创纪录的材料，其导热系数是银的几倍，可与金刚石媲美。值得注意的是，在氮化钽中传热的主要载体是声子，而通常金属中电子会主导热导率。

这项研究工作是在“金属中反常声子输运”这一方向前期工作基础上的最新研究成果。通常认为室温附近金属中电子对热导率起绝对主导贡献，而声子对热导率的贡献可以忽略。而李武课题组发现了在单质金属钨中，晶格热导率的贡献高达46W/m-K，这澄清了其Lorenz数显著高于理论值这一长达几十年的疑问。同时发现了其晶格热导率主要是由电声相互作用所决定的，这也不同于非简谐性限制室温晶格热导率的常识。即便在室温下电声耦合也能使热导率下降80%，并导致其热导率对温度弱的依赖关系 [Phys. Rev. B 99, 020305 (Rapid Communications) (2019)；npj Comput. Mater. 5, 98 (2019) https://ias.szu.edu.cn/info/1019/4475.htm]。金属钨的反常声子输运行为跟其单质体心立方结构紧密相关。在单质体心立方结构中，晶体的空间群对称性要求声子振动频率在布里渊区的高对称点P和H点三重简并，在声子色散各项同性条件下，在这些点散射通道被完全抑制。

稍早于李武课题组关于金属钨的研究，Broido课题组发现不同于四族过渡金属碳化物，五族碳化物里电声耦合散射也主导着材料的晶格热导率[Phys. Rev. Lett. 121, 175901 (2018)]，四族和五族碳化物的声子色散和电子结构性质完全不同，造成了五族碳化物的反常声子输运行为。李武课题组进一步研究发现这些过渡金属碳化物的声子色散和电子结构之间存在关联，也意味着实际上这些碳化物的声子输运性质完全取决于电子结构[Materials Today Physics 13, 100214 (2020)  https://ias.szu.edu.cn/info/1019/5344.htm]。具有不同晶体结构的六族碳化物具有更多的价电子，且都处于成键态，费米能也处于成键态和反键态的分界点，对应赝带隙具有很小的态密度。这样六族原子间相互作用比四族和五族都大，同时费米面处在赝带隙导致了更低的电子-声子散射。原子间强相互作用和钨的大原子质量（相对于钼）造成了大的声学支-光学支声子带隙，这进一步抑制了声子-声子散射。最终导致碳化钨（WC）的晶格热导率在室温可以高达160W/mK，是电子热导率的三倍，远高于其他碳化物。

上述工作表明电子结构跟价电子个数紧密相关，受此启发，李武课题组研究跟六族碳化物具有相同数目价电子的五族氮化物，并最终成功找到TaN这一化合物，其具有比WC更低的电子及同位素散射，最终具有超高的晶格热导率。

李武课题组在“反常声子输运”方面的另外一个工作是发现石墨烯中存在一种“间接的电声相互作用”机制[Materials Today Physics XX, 100315 (2020)，https://ias.szu.edu.cn/info/1019/5777.htm]。主导石墨烯热导率的ZA 声子由于反射对称性限制并不能被电子直接散射，因此人们并不期待电声散射作用会影响石墨烯的声子输运性质。但由其他声学支（TA和LA）声子作为媒介的ZA声子和电子之间的间接耦合作用能够使得石墨烯的热导率即便在室温也能下降高达21%。这种独特的间接电声作用只所以会起有效作用，是因为石墨烯的三声子散射由动量守恒的normal过程主导。

李武研究员2008年以来一直从事声子输运的研究工作，与合作者开发的开源软件ShengBTE（声BTE）（引用1000余次；http://www.shengbte.org/）使无任何拟合参数的第一性原理计算晶格热导率的方法成为主流研究工具，为全世界数百个研究组广泛使用，极大地推动了微纳尺度传热和热电材料等相关领域的发展。

本工作论文链接：

Kundu, Yang, Ma, Feng, Carrete, Ruan, Madsen, and Li, Phys. Rev. Lett. 126, 115901 (2021)

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.126.115901

前期工作论文链接：

[1] Chen, Ma and Li, Phys. Rev. B 99, 020305(Rapid Communications) (2019)

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.99.020305

[2] Chen, Ma, Wen and Li, npj Computational Materials 5, 98 (2019)

https://www.nature.com/articles/s41524-019-0235-7

[4] Kundu, Ma, Carrete, Madsen and Li, Mater. Today Phys. 13, 100214 (2020)

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542529320300389

[5] Yang, Jena, Meng, Wen, Ma, X. Li and W. Li, Mater. Today Phys. xx, 100315 (2021)

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2542529320301395