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深圳大学高等研究院董蜀湘团队与中科院任凯亮研究员合作揭示:采用磁电多物理场协同策略可大幅度提高光催化有机污染物降解效率

2023-04-06

由于全球快速工业化,能源短缺、环境污染不可避免的对自然资源产生了严重冲击。因此,如何将有机染料分子降解为更小的分子以减少其对环境的影响已变得至关重要。在各种环境控制技术中,利用清洁的太阳能,通过光降解方法分解污染物中的各种有机化合物,为处理污染废水提供了一种无毒且低成本的方法。然而,光子产生的电子空穴对有着强烈的复合趋势,如何进一步提高光催化(PC)效率仍然面临着巨大的挑战。为了解决PC效率低的问题,研究者尝试将压电材料置入污染废水中,再通过超声波辐射作用使其产生内建电场,并用于分离光生电荷和增强PC效率。这一过程被称为超声-压电-光催化(UP-PC)效应。一些研究人员还尝试将这两步机制结合起来:(i)在压电催化中通过超声波诱导的压电势改变表面电荷能量,(ii)通过集成的压电半导体分离光生电荷载体以提高催化活性。但是通过超声波辐射在液体中诱导压电势的过程仍然是一个十分耗能的过程,这限制了UP-PC效应的实际应用。


基于这些考虑,深圳大学高等研究院董蜀湘教授课题组和中科院北京纳米能源与系统研究所任凯亮研究员课题组,提出了一种新的、更高效的策略进行有机污染物降解。研究团队通过在高磁导率(µ)FeBSi非晶带上水热生长出ZnO纳米压电半导体纤维阵列,构成一种新型的磁电(ME)纳米复合材料。制备的磁电纳米复合材料表现出很强的磁电-光电多物理场协同催化效应,即通过弱磁场、光同步辐射,就可以显著增强光电催化效应,这一过程被命名为磁电-光电催化(ME-PC)多物理场协同耦合效应。ME-PC效应显著增强了电化学活性。与早期报道的超声波压电光催化(UP-PC)技术相比,所提出的ME-PC多物理场协同耦合系统的能效提高了100-1200倍。这种高能效催化可归因于ME-PC耦合系统在极低功率磁场辐射下产生的内建电场,该电场有效的抑制了光产生电子和空穴对的复合;同时,通过磁电耦合效应,使ZnO纳米压电半导体纤维阵列产生和释放了大量电荷;该系统通过转移的电子和空穴促进表面氧化还原反应,并生成活性氧物种 •O-2 和 •OH。还发现,在ME-PC协同活化下,有机污染物降解的动力学速率大约是纯光催化PC工艺的三倍。在120分钟内,靛蓝胭脂红(IC)、甲基橙(MO)和罗丹明B(RB)有机污染物的降解效率分别为98%(小于60分钟)、97%和92%。此外,通过ME-PC协同作用,可在30分钟内使大肠杆菌减少99.9%。


研究团队提出的独创的ME-PC系统,通过多物理场协同效应策略,能有效、可持续的用于环境修复,以及具有节能和低成本特点,并具备工业应用前景。该成果发表在Materials Today Chemistry,题目为“A highly energy-efficient magnetoelectric-photocatalytic coupling for water remediation”。文章DOI为:10.1016/j.mtchem.2023.101439,中科院JCR分区Q1。该成果第一作者是北京大学工学院、材料科学与工程学院博士后M.Javad PourhosseiniAsl;董蜀湘教授、任凯亮研究员为该论文通讯作者。


(a)Metglas/Cr/Au膜-ZnO纳米磁电复合材料,以及在外加磁场Hac下诱导的ME电势和PC增强过程示意图,(b)用纳米结构ME系统对DH 5a大肠杆菌进行水消毒实验,(c)靛蓝胭脂红(IC)、甲基橙(MO)和罗丹明B(RB)溶液的紫外-可见光谱,以及ME-PC协同降解随时间的变化。


该工作得到科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金委的支持。

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.mtchem.2023.101439


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