拉曼光谱是一种常用的材料表征手段。拉曼线宽是由声子散射造成的,因而能用来研究晶格声子-声子以及电子-声子相互作用。十多年来石墨烯拉曼线宽的温度依赖关系一直未得到合理解释[Phys. Rev. Lett. 99, 176802 (2007); Phys. Rev. Lett. 104, 227401 (2010)]。
最近,深圳大学高等研究院李武课题组与普渡大学Ruan Xiulin教授,德州大学奥斯汀分校的Shi Li教授,犹他大学的Feng Tianli教授合作,结合最先进的计算手段和实验,成功解释了石墨烯的拉曼线宽随温度增加的温度依赖关系。 研究团队将声子-声子相互作用的计算从三声子拓展到四声子过程,并考虑声子重整化和电子-声子耦合,最终发现这三者对拉曼线宽的影响都至关重要。同时,电声耦合可以在很大范围内改变拉曼线宽,并且电声耦合这部分的贡献的温度依赖关系会随浓度发生反转,这也进一步解释了实验测量值之间为什么存在很大差异。
左图是三声子、四声子和电声耦合对石墨烯拉曼G峰线宽的贡献以及声子重整化的影响;右图是不同电子浓度下拉曼线宽随温度的变化。
研究成果以“Raman Linewidth Contributions from Four-Phonon and Electron-Phonon Interactions in Graphene”为题发表于《物理评论快报》(Physical Review Letters)。普渡大学博士生Han Zherui、课题组杨小龙博士(现为重庆大学副教授)为论文的共同第一作者,李武研究员和普渡大学Ruan Xiulin教授为论文的共同通讯作者。该研究工作受到了国家自然科学基金以及广东省自然科学基金等项目的资助。
论文链接:https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.128.045901。