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赵若研究员在《Angew Chem Int Edit》期刊发表研究论文:准金属有机框架的设计、制备及固态聚合物固态电解质应用

2024-09-10

2024年9月5日,赵若团队在《Angewandte Chemie-International Edition》上发表了题为“Design of Quasi-Metal-Organic Frameworks for Solid Polymer Electrolytes Enabling an Ultra-Stable Interface with Li Metal Anode”的研究论文。深圳大学高等研究院为第一完成单位,赵若研究员为本论文的通讯作者。

固态聚合物电解质(SPE)在锂金属电池的发展中至关重要。最近,具有开放金属位点(OMS)的金属有机框架(MOF)作为固体填料有望提高SPE的性能。然而,含有MOF的OMS数量非常有限,不到MOF总数的5%。在考虑产量、成本和加工性时,常用的含MOF的OMS不超过10种,造成了很大的局限性。基于此,本研究报道了一种简单的方法,通过在MOF中制造配位缺陷,将无OMS的MOF转换为富含OMS的准MOF(图1),用于开发高性能SPE,并探索了其潜在机制。

以典型的钴基MOF(ZIF-67)为例,通过可控热处理技术,制备出准MOF(QZIF)。研究表明,QZIF中Co-N配位数为3.4,是的Con+配位不饱和,具有离子筛特性,能够有效提高电解质锂离子迁移数。此外,QZIF中的Con+OMS可促进阴离子分解,构造富含LiF/Li3N的固态电解质界面层,有利于稳定电解质/电极界面,抑制锂枝晶生长。得益于上述优势,全电池表现出超长的循环稳定性。

该研究得到国家自然科学基金委等项目支持。

原文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202416170

图1. a)准MOF的设计示意图。b) ZIF-67和QZIF的合成和配位结构。c) TFSI-在CoN4(ZIF-67)和CoN2(QZIF)上的吸附构型简化模型以及相应的微分电荷密度。绿色和黄色区域分别表示电荷密度降低(Δ𝜌 < 0)和增加(Δ𝜌 > 0).

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